Le comte Grey est un gouverneur général très actif. Il est en communication constante avec le premier ministre, avec qui il partage ses idées de réforme sociale. Il est en quête d'une participation accrue de tous à la vie politique et s'efforce d'atteindre le plus possible de Canadiens ordinaires. Il est si dévoué et si consciencieux que le premier ministre d'alors, sir Wilfrid Laurier, dit de lui qu'il donne « tout son coeur, toute son âme et toute sa vie au Canada ».
Lord Grey occupe sa charge à une époque marquée par la croissance du développement économique, de l'industrialisation et de l'immigration au Canada. L'Alberta et la Saskatchewan entrent dans la Confédération en 1905. C'est également une période de changement. En 1911, le gouvernement de sir Wilfrid Laurier est défait par sir Robert Borden sur la question de la réciprocité commerciale avec les États-Unis. Le roi Édouard VII meurt en 1910 et le roi George V est couronné en 1911.
Le comte Grey voyage partout au Canada, depuis les Maritimes jusque dans le Nord et dans l'Ouest du Canada. Il est le premier gouverneur général à se rendre à Terre-Neuve, où il lance une invitation chaleureuse à se joindre à la Confédération. Il développe aussi des liens étroits avec le président américain Roosevelt, et il visite les États-Unis à plusieurs reprises.
Animé par son désir de réforme sociale et de cohésion sociale, le comte Grey est un ardent défenseur de l'unité nationale entre Canadiens français et Canadiens anglais, ainsi qu'un partisan de l'unité au sein de l'Empire britannique tout entier. Il prône aussi une réforme du régime pénitentiaire au Canada, au nom d'une meilleure justice sociale.
Le 16 juin 1905, une deuxième commission est émise pour désigner lord Grey comme « gouverneur général du Canada et commandant en chef du Dominion du Canada ». Cette nomination est faite en application de la Militia Act (Loi sur la milice) promulguée en 1904 et vient modifier les Letters Patent Constituting the Office of the Governor General.
Le comte Grey s'efforce de promouvoir la culture parmi les Canadiens. De 1906 à 1908, il participe activement aux préparatifs du Tricentenaire de Québec, dont les célébrations, l'apparat et les fonctions sociales marqueront le 300e anniversaire de la fondation de cette ville. Il joue également un rôle dans la décision consistant à désigner les Plaines d'Abraham comme parc national à Québec, ce champ de bataille où Français et Anglais se sont livrés bataille en 1759 avec comme résultat la chute de la Nouvelle-France.
Il soutient les arts et institue le « Concours Grey de musique et de théâtre », qui a lieu pour la première fois en 1907. Aujourd'hui, des équipes de football professionnel se disputent encore la Coupe Grey, qu'il donna à la Ligue canadienne de football en 1909.
En 1907, lord Grey reçoit la première visite royale étrangère importante, le prince Fushima du Japon. En 1908, dans le cadre des célébrations du Tricentenaire de Québec, il accueille le prince de Galles (le futur roi George V), qui passe en revue 12 000 militaires canadiens, ainsi qu'une flotte croisant devant Québec.
Lady Grey est la première épouse d'un gouverneur général qui soit appelée « Son Excellence », un titre approuvé par Sa Majesté le roi Édouard VII. Elle s'intéresse beaucoup au rôle et à la fonction de son mari. Elle parraine à Ottawa des concours de jardins fleuris, appelés « Concours lady Grey », et fait aussi planter des jonquilles sur les pelouses du côté ouest, que les visiteurs de Rideau Hall peuvent encore voir aujourd'hui.
Durant son mandat, lord Grey ajoute à Rideau Hall le cabinet de travail du gouverneur général et une nouvelle serre (qui sera démolie en 1923-1924). Et, à son départ, il vend au Gouvernement canadien le landau d'apparat qu'il avait acheté du gouverneur général d'Australie, landau qui est encore utilisé pour les fonctions officielles. Lord Grey recommande aussi qu'un «grand» hôtel de gare de chemin de fer soit construit dans la capitale du pays -- une idée qui entraînera la construction du Château Laurier.
Lord Grey et son épouse ont reçu de nombreuses marques d'approbation pour leur travail auprès des Canadiens et pour leur défense des réformes sociales.
La vie avant et après Rideau Hall
Le comte Grey fait ses études à Harrow et au Trinity College et obtient son diplôme universitaire de Cambridge, où il a étudié l'histoire et le droit. Il vient d'une famille qui a connu des carrières politiques accomplies, fondées sur la réforme, y compris la réforme coloniale. En 1846, son oncle, secrétaire des Colonies, est le premier à proposer que les colonies deviennent autonomes et soient gouvernées pour l'avantage de leurs habitants, plutôt que pour celui de l'Angleterre. En 1877, il épouse Alice Holford, qui lui donne cinq enfants, dont l'un décédera en bas âge.
Le comte Grey est député de 1880 à 1886, puis devient membre de la Chambre des lords en 1886. Il voyage beaucoup dans tout l'Empire britannique et il est administrateur de la Rodhésie, de 1896 à 1897. Il acquiert aussi une expérience commerciale en tant qu'administrateur de la South Africa Company, de 1898 à 1904.
À la fin de son mandat en 1911, le comte Grey et sa famille retournent en Angleterre, où il devient président du Royal Colonial Institute (aujourd'hui la Royal Commonwealth Society) à Londres. Lord Grey décède à son domicile en 1917.